蘇州醫(yī)工所揭示碳點的發(fā)光機制
碳點(CDs)于2004年被首次報道,可分為碳量子點(CQDs)、石墨烯量子點(GQDs)、碳化聚合物點(CPDs)和碳納米點(CNDs)。CDs因其特性引起關注,如高光致發(fā)光量子產率(PLQY)、可調諧發(fā)射波長、良好的生物相容性和抗光漂白穩(wěn)定性。迄今為止,已有大量文獻報道了其在生物成像、傳感器分析、癌癥治療、催化劑等方面的應用。然而,碳點的實際熒光機制仍不清楚,該問題長期困擾研究人員并在一定程度上限制了碳點的發(fā)展。目前,已報道的各種熒光機制包括量子限域效應(QCE)、量子尺寸效應(QSE)、表面態(tài)、交聯(lián)增強發(fā)射效應(CEE)和分子態(tài)。
近期,中國科學院蘇州生物醫(yī)學工程技術研究所研究員董文飛團隊通過純化分離,研究了碳點的分子結構和發(fā)光行為,并提出碳點的發(fā)光機制和形成機理。研究中,科研人員通過柱層析分離了鄰苯二胺碳點(o-pd CDs)并確認了兩種精確的分子熒光團結構,分別是2,3-二氨基吩嗪(DAP)和2-氨基-3-羥基吩嗪(AHP)。此外,科研人員還提取了兩種綠色化合物(G-CD1和G-CD2)和一種藍色化合物(B-CDs)。進一步的實驗表明,DAP在o-pd CDs溶液中的熒光中占主導地位,質量占比14.1%。此外,通過調整DAP濃度可以形成不同粒度尺寸的納米顆粒。DAP、AHP、G-CDs和B-CDs展示了CPDs、無定形點、納米針、石墨片和網狀聚合物狀結構。
由此,科研人員認為碳點是由DAP形成,其形成過程為:DAP最初聚集成為聚合物簇,隨后隨著時間增加逐漸碳化。當反應進一步進行時,塌縮和芳構化過程為CDs提供了核殼狀形態(tài)。此外,考慮到這些組分具備高PLQY,研究制備了多色和白光發(fā)光二極管(W-LEDs),表明碳點在LED行業(yè)具有較高的應用潛力。上述研究工作揭示了鄰苯二胺碳點的發(fā)光機制來源于小分子,確定了體系中是多分子態(tài)構成,為相似體系碳點的制備提供了指導依據并拓展了碳點在LED行業(yè)中的潛在應用。
相關研究成果以Formation mechanism of carbon dots: From chemical structures to fluorescent behaviors為題,發(fā)表在Carbon上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委員會、江蘇省自然科學基金等的資助。
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